Forscher der Universität Jyväskylä haben erfolgreich maschinelles Lernen für Simulationen eingesetzt, um die thermische Dynamik von Au₁₄₄(SR)₆₀, einem der am besten untersuchten Gold-Nanocluster, zu erforschen. Mithilfe eines kürzlich entwickelten, auf umfangreichen Dichtefunktionaltheorie-Daten trainierten Atomcluster-Expansionspotenzials (ACE) führten die Forscher Molekulardynamik-Simulationen mit einer Laufzeit von bis zu 0,12 Mikrosekunden durch. Dies ist etwa fünf Größenordnungen länger als mit herkömmlichen quantenchemischen Methoden möglich.
Die Studie zeigte, dass thermische Effekte strukturelle Veränderungen schichtweise induzieren, beginnend mit der äußersten Gold-Thiolat-Schutzschicht. Bei Temperaturen zwischen 300 und 550 K beobachteten die Forscher die spontane Bildung polymerartiger Ketten und Ringstrukturen aus Gold-Thiolat-Einheiten, die sich dynamisch von der Clusteroberfläche ablösen und wieder anlagern können. Die Zusammensetzung der verbleibenden Cluster stimmte weitgehend mit experimentellen Beobachtungen überein, was die Genauigkeit des maschinellen Lernverfahrens belegt.
„Besonders spannend ist, dass wir nun beobachten können, wie Goldatome zwischen verschiedenen Schichten des Clusters wandern und wie sich die Oberfläche unter thermischer Belastung umstrukturiert“, erklärt Dr. Sabooni Asre Hazer. „Diese Prozesse sind direkt relevant für das Verständnis, warum thermisch behandelte Gold-Nanocluster zu effektiven Katalysatoren werden.“
Goldcluster schlossen sich in der Simulation zusammen
In einem noch bemerkenswerteren Ergebnis simulierten die Forscher erfolgreich die vollständige Verschmelzung zweier Au₁₄₄(SR)₆₀-Cluster bei 550 K. Der Fusionsprozess erzeugte einen größeren Cluster mit der Zusammensetzung Au₂₃₉(SR)₆₉, der einem zuvor experimentell synthetisierten Gold-Nanocluster auffallend ähnlich ist.
„Der verschmolzene Cluster wies eine verzwillingte kubisch-flächenzentrierte Metallkernstruktur auf, die mit der aus experimentellen Röntgenbeugungsdaten ermittelten Symmetrie übereinstimmte“, sagt Dr. Sabooni Asre Hazer.
Erschließung neuer Wege für die Nanomaterialforschung
Die Methodik ermöglicht detaillierte atomistische Untersuchungen von Prozessen, die bisher für computergestützte Untersuchungen unzugänglich waren, einschließlich Cluster-Cluster-Wechselwirkungen, katalytischer Aktivierungsmechanismen, thermischer Stabilität und Reaktionen zwischen Partikeln.
„Unsere Ergebnisse liefern grundlegende Erkenntnisse darüber, wie sich Liganden-geschützte Nanocluster beim Übergang zu größeren Nanopartikeln verhalten“, erklärt Professor Hannu Häkkinen , der die Forschungsarbeit leitete. „Dieses Wissen ist von entscheidender Bedeutung für die gezielte Entwicklung von Nanomaterialien mit maßgeschneiderten Funktionalitäten für die Katalyse und andere Anwendungen“, fährt er fort.
Die Forschungsergebnisse wurden in Nature Communications veröffentlicht . Die Publikation wurde in der Rubrik Anorganische und Physikalische Chemie von Nature Communications als „Editors‘ Highlight“ ausgezeichnet.
Die Arbeit wurde vom finnischen Forschungsrat und dem Europäischen Forschungsrat (ERC) im Rahmen des Advanced-Grant-Projekts DYNANOINT gefördert. Rechenressourcen auf den Supercomputern Puhti und Mahti wurden vom finnischen nationalen Supercomputing-Zentrum CSC bereitgestellt.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-025-67700-w
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https://www.nature.com/articles/s41467-025-67700-w
